1. 서 론
1953년 F. Daniels et al. TL 신호를 이용한 고고학 및 지질학 연대측정을 제안한 이래 고대 토기와 같은 고고학 유물을 중심으로 TL 연대측정이 수행되어오다 1985년Huntley et al.,(1985)에 의해 OSL 신호를 이용한 연대측정이 새롭게 시작되었으며 토기의 소성온도에 따라 TL/OSL 연대측정을 위한 기초연구들이 진행되어 왔다(Polymeris et al., 2007). 국내에서는 TL연대측정법에 의한 토기 시편의 절대연대결정(Shin et al., 2000)과 같은 연구들이 진행되어 왔다. 이후, OSL 연대측정에서 상한연대를 높이기 위해 UVA 광자극광원(405 nm 레이저 다이오드)을 적용한 연구가 시도 되었으며(Jain, 2009), 이를 바탕으로 중국 뢰스 토양에 대한 OSL UV 연대측정 연구가 현재 진행되고 있다(Ankaergaard et al., 2016).
TL/OSL 연대측정에서 시료의 연대는 다음 식과 같이 고고선량을 연간선량율로 나누어 결정된다.
일반적으로 토양 OSL 연대측정은 석영이나 장석만을 분리하여 퇴적 및 축조 후 매장기간 동안 자연방사선 에너지에 의해 시료에 축적된 고고선량 산출을 위해 단일시료 재현법(SAR, single aliquot regenerative dose method)을 적용하여 왔다(Wintle and Murray 2006). 하지만 고온에서 소성되는 도자기는 높은 소성온도로 인해 도자기 내 석영광물이 베타석영 등으로 상변화가 진행될 뿐만 아니라 다양한 광물을 포함하고 있어(Rice, 1987) 도자기에 포함되어 있는 석영만을 대상으로 하는 기존 TL/OSL 연대측정의 경우 한계가 존재한다(Yeo et al., 2020). 따라서 TL/OSL 연대측정을 도자기에 적용하기 위해서는 광물에 따라 다르게 나타나는 신호 특성을 반영한 추가 연구가 필요하다. 본 연구에서는 백자에 적합한 새로운 TL/OSL 연대측정법 개발을 위해 800, 1200, 1350℃의 온도에서 소성된 백자토 시편을 우선 제작한 후 X선회절분석을 통해 각 소성온도에서 발견되는 석영 관련 광물을 분석하였다. 이후 TL 및 다파장(IR, orange, green, blue, UVA) OSL 측정을 통해 각 소성온도 백자토 시편의 TL/OSL 신호 특성을 파악하였다.
2. 재료 및 방법
2.1. 연구대상
이번 연구에서 시중에서 판매하는 일반 백자토(Figure 1)를 800, 1200, 1350℃ 온도로 소성하여 사용하였다. 해당 온도는 대부분의 유기물이 완전히 소각되는 750∼850℃에 포함되고 베타석영에서 트리디마이트로 바뀌는 867∼870℃에 도달하지 않도록 800℃를 선정하였다. 1200℃는 일반적인 소성온도의 기준이며 장석이 녹기 시작하는 1050∼1200℃에 부합하도록 선정하였다. 1350℃는 소성한 백자토가 충분히 유리질화 되도록 하였으며 해당 온도가 크리스토발라이트 형성 온도(1470℃)에는 미치지 못하지만 충분히 오랜시간 유지하여 해당 광물이 생성될 수 있도록 선정하였다(Rice, 1987).
각각의 시료는 분당 2℃의 속도로 승온시켰으며 800, 1200℃는 최고 온도에서 2시간 유지, 1350℃는 최고온도에서 6시간 유지시켜 소성하였다. 온도별 백자토를 구성하고 있는 광물은 X선회절분석기(EMPYREAN, Malvern Panalytical, UK)를 통해 분석한 내용을 Figure 2에 표시하였으며 800℃에서는 석영과 알바이트를, 1200℃에서는 석영과 뮬라이트를, 1350℃에서는 석영, 뮬라이트, 크리스토발라이트를 확인할 수 있었다. 특히 1350℃에서 소성한 백자토의 경우 크리스토발라이트 생성 온도에는 미치지 못하지만 충분히 오랜시간 소성하여 크리스토발라이트를 확인할 수 있었다.
2.2. 연구방법
백자토의 TL 신호는 Riso TL/OSL reader(model TL/OSL-DA-20, DEN)(Botter-Jenson et al., 2010)을 사용하여 측정하였고, OSL 신호는 ㈜라드피온에서 개발한 다파장 TL/OSL reader(KOR)를 사용하여 측정하였다. 다파장 TL/OSL reader의 광자극광원은 시료에 대한 다파장 광자극을 위해 기존 TL/OSL reader에 주로 사용되는 IR, blue 파장 영역의 LED 광원에 orange, green, UVA 파장 영역의 LED 광원을 추가하여 구성되었으며, 각각의 광자극 광원 앞에 bandpass 필터를 추가하였다(Table 1).
TL/OSL 신호는 Schott U-340, Semrock Brightline FF01-340/26 필터와 결합된 광전자증배관(photomultiplier tube, ADIT B51B03, USA)을 이용하여 측정하였다. 다파장 TL/OSL 측정에서 검출기의 전기적 잡음(electric noise) 및 시간에 독립적인 배경 신호(background signal)는 100 counts/channel 수준이었다(Korea Institute of Nuclear Safety, 2021).
3. 연구결과
3.1. TL/OSL 신호 특성평가
도자기의 TL/OSL 연대측정에 있어 잔여 신호가 남아있을 경우 측정된 연대보다 더 오래된 연대가 산출될 수 있다. 따라서 배경신호를 확인하기 위하여 소성온도에 따라 백자토를 대상으로 IR, orange, green, blue, UVA 파장 영역의 OSL 신호를 확인하여 Figure 3에 표시하였다. 모든 시료, 모든 파장대에서 OSL 신호는 100 counts/channel 수준으로 일정하게 분포하였는데, 이는 800, 1200, 1350℃ 소성 과정에서 시료에 남아있는 OSL 신호가 모두 방출되어 충분히 절대영년화가 되었기 때문으로 판단된다.
TL 신호는 구성하고 있는 광물의 상과 성분 함량에 따라 다르게 나타난다. 따라서 TL 피크의 분포와 양상을 확인하기 위해 50 Gy 베타선 조사 후 나타나는 TL 신호를 Figure 4A∼ C에 표시하였다. 800℃에서 소성한 백자토 시료의 경우 100℃부터 400℃까지의 넓은 영역대에서 높은 TL 신호가 나타났으나, 1200℃와 1350℃에서 소성한 시료의 경우 약 100℃와 210℃를 중심으로 피크가 존재했으며 분포 양상 역시 유사하였다.
이와 함께 50 Gy 베타선 조사 후 Table 1에 따라 측정한 다파장 OSL 신호를 Figure 4D∼ F에 표시하였다. 800℃ 소성 백자토의 경우 OSL UVA 신호의 세기가 가장 강했으며, 다음으로 OSLblue, OSLIR 순으로 높은 세기를 보였다. 그러나 OSLorange 및 OSLgreen 신호는 배경신호와 유사하였다. 한편 1200℃ 소성 백자토의 경우 OSLUVA 및 OSLblue 신호 순으로 높은 세기를 보였다. 그러나 OSLgreen 및 OSLorange, OSLIR 신호는 배경신호와 유사하였다. 800℃ 및 1200℃ 소성 백자토와는 달리 1350℃ 소성 백자토의 경우 모든 다파장 OSL 신호는 매우 낮은 세기를 보였다. 이 중 OSLUVA 신호만이 유의미한 신호로 판단되었다.
백자토 다파장 OSL 신호특성을 종합해 보면, OSLUVA 신호는 모든 소성온도에서 가장 높은 세기를 보였는데, 이는 백자토 소성온도와 관계없이 TL/OSL 연대측정에 적용할 수 있음을 의미한다. 또한 OSLblue 신호는 800℃와 1200℃ 소성온도에서만 높은 신호를 보여 1200℃를 초과하는 고온에 노출될 경우 이를 반영하여 OSL 연대측정을 고려해야 한다. 한편 OSLIR 신호의 경우 800℃ 소성온도에서는 신호가 눈에 띄게 나타나는 반면, 그 이상의 고온 소성 백자토에서는 유의미한 신호가 검출되지 않았다. 이러한 TL/OSL 신호 특성 차이는 포함된 장석이 1200℃ 이상 소성된 시료에서 녹아 더 이상 IR광원에 대해 반응하지 않는 것으로 보인다. 또한 1350℃ 고온 소성한 시료는 광물의 유리질화로 냉광 신호 자체가 감소한 것으로 추정된다.
3.2. 선량반응곡선 산출
다파장 OSL 신호의 선량반응곡선은 방사선 조사에 따른 냉광 신호의 증가 정도를 확인하기 위해 Table 2의 단순화된 SAR 측정법(Murray and Wintle, 2000)을 적용하였다. 선량반응곡선 산출을 위한 순 OSL 신호는 late background method를 적용하여 산출하였다(OSL 신호: 처음 1초까지의 누적 신호, 배경신호: 90∼100초 사이의 평균값). 백자토 다파장 OSL 신호로부터 산출된 선량반응곡선을 Figure 5∼ 7에 표시하였다. 800℃에서 소성한 백자토의 경우 OSLUVA 및 OSLblue, OSLIR 신호 선량반응곡선은 1차 선형 함수의 형태로 증가하였다. 그러나 1200℃에서 소성한 백자토의 경우 OSL UVA 및 OSLblue 신호, 1350℃에서 소성한 백자토의 경우 OSLUVA 신호만이 1차 선형 함수의 형태로 증가하였다.
이 연구에서 산출된 백자토 다파장 OSL 신호의 선량 반응곡선을 종합적으로 고려해 보면 OSLUVA 신호 선량반응곡선을 이용할 경우 모든 소성온도에 대해 신뢰도 높은 TL/OSL 연대산출이 가능함을 알 수 있었다. 또한 OSLblue 신호 선량반응곡선은 1200℃ 이하에서 소성된 토기 및 도기 등에 대해서만 TL/OSL 연대산출이 가능할 것으로 추정되었다.
4. 고찰 및 결론
이 연구에서는 800℃, 1200℃, 1350℃로 소성한 백자토에 대해 TL 신호와 다파장(IR, orange, green, blue, UVA) OSL 신호 특성을 확인하였다. 먼저 TL 신호는 800℃에서 소성한 백자토 시료의 경우 100℃부터 400℃까지의 넓은 영역대에서 높은 TL 신호가 나타났으나, 1200℃와 1350℃에서 소성한 시료의 경우 약 100℃와 210℃를 중심으로 피크가 존재했으며 분포 양상 역시 유사하였다. 백자토 다파장 OSL 신호의 경우, OSL UVA 신호는 모든 소성온도에서 가장 높은 세기를 보였는데, 이는 백자토 소성온도와 관계없이 TL/OSL 연대측정에 적용할 수 있음을 의미한다. 또한 OSLblue 신호는 800℃와 1200℃ 소성온도에서만 높은 신호를 보여 1350℃ 이상 소성된 백자의 경우 blue 광원에 대한 OSL 연대측정의 한계가 존재할 것으로 보인다. 한편 OSLIR 신호의 경우 800℃ 소성온도에서는 신호가 눈에 띄게 나타나는 반면, 그 이상의 고온 소성 백자토에서는 유의미한 신호가 검출되지 않았다. 마지막으로 다파장 OSL 신호를 이용한 선량반응곡선의 경우, OSLUVA 신호 선량반응곡선은 모든 소성온도에 대해 신뢰도 높은 TL/OSL 연대산출이 가능함을 알 수 있었다. 그러나 OSLblue 신호 선량반응곡선은 1200℃ 이하에서 소성된 토기 및 도기 등에 대해서만 TL/OSL 연대산출이 가능할 것으로 추정되었다. 이러한 TL/OSL 신호 특성 차이는 포함된 광물 차이의 영향뿐만 아니라 소성온도 증가에 따른 광물의 유리질화 현상 때문으로 추정된다.
결론적으로 TL 및 다파장 OSL 신호는 토기 및 도자기의 소성온도를 특정할 수 있는 지표이며, 향후 백자 OSL 연대측정을 위한 SAR-OSL 연대측정법(Wintle and Murray, 2006) 적용 시 OSL UVA 신호를 사용할 경우 기존에 사용되었던 OSLblue 신호보다 신뢰도 높은 OSL 연대산출이 가능함을 의미한다.
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