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J. Conserv. Sci > Volume 38(6); 2022 > Article
전통소재 단청안료 혼합에 따른 대체 방안 연구: 자황과 연백을 대상으로

초 록

전통 단청안료 중 자황과 연백은 유해성, 수급 불안정, 낮은 색 안정성 등의 문제를 지니고 있어, 자황과 연백에 다른 안료를 혼합하여 사용량을 저감하는 방안을 확인하였다. 자황은 황토 2종과 호분 및 백토 각 1종, 연백은 호분 및 백토 각 3종을 혼합하여 시편을 제작하고, 열화에 따른 표면관찰과 색상 유사성, 변색 및 박리 특성을 평가하였다. 자황의 경우, 황토 안료보다 백색안료를 혼합하는 조건이 자황 자체의 색도 범위와 상대적으로 유사하였다. 그러나 이 조건에서는 빛에 의해 도막 내의 자황이 변색될 때, 황색도(b*)가 최대 20 감소하며 높은 색차(∆E)값을 나타냈다. 반면 자황에 황토를 혼합한 조건(5:5)은 자황을 단독으로 사용한 것보다 상대적으로 색 안정성과 내구성이 높은 것으로 관찰됐다. 연백의 경우, 배합비가 가장 낮은 조건(2:8)까지 연백의 색상과 유사하며, 특히 혼합하는 백색안료의 명도(L*)가 연백과 유사할수록 연백의 색도 범위에 근접하였다. 그러나 색상이 연백과 유사하더라도 아교수 배합량에 따라 변색과 박리 발생 양상이 상이하게 나타났다. 아교수 배합량을 늘릴수록 도막의 내구성은 향상되었으나, 동시에 명도(L*)와 황색도(b*) 변화 폭은 증가하여 색 안정성이 감소하는 차이가 확인되었다.

ABSTRACT

Among the traditional dancheong pigments, orpiment and lead white have problems such as toxic properties, unstable supply and demand, and low color stability. Therefore, alternative methods are needed. This study attempted to solve these problems by reducing the amount of orpiment and lead white by mixing other pigments. The specimens were prepared by mixing orpiment with two types of yellow ochre and one each of oyster shell white and white clay. Lead white was mixed with three types of oyster shell white and white clay. Surface changes, chromaticity, and peeling characteristics were observed. When orpiment was mixed with white pigments, the mixture showed a relatively similar to the orpiment color, compared to when mixed with yellow ochre. When orpiment inside the film was discolored, however, the yellow index was reduced by 20 at most, showing a high color difference value. When orpiment was mixed with yellow ochre (5:5), the mixture was observed to have relatively high chromatic stability and durability, compared to when orpiment was solely used. Until the lowest mixing ratio (2:8), showing a similar color to the lead white. Particularly, the more similar the brightness value of white pigments used was to that of lead white, the closer the mixtures became to the chromatic range of lead white. But they showed different aspects of discoloration and peeling, depending on the mixing ratio of media.

1. 서 론

단청은 건축물을 장엄하거나 부재의 부식 및 충해 등을 방지하기 위한 목적으로 예로부터 행해져 왔다. 이때 단청에 사용되는 안료는 크게 전통안료와 현대안료로 분류할 수 있으며, 전통안료는 19세기 중반 이전부터 사용되어 온 안료를 지칭하는 것이 일반적이다(National Research Institute of Cultural Heritage, 2016). 단청 시공에서는 가격이 저렴하고 수급이 용이한 현대안료가 주로 사용됨에 따라, 전통안료의 수급 및 공급은 점차 감소하며 결국 전통안료 제조 및 기법의 단절까지 이어지게 되었다. 최근에는 숭례문 복원사업을 계기로 단절된 전통소재를 복원하고자 하는 연구가 지속되고 있다. 문화재청은 기록화 사업을 통해 조선시대 단청의 문양이나 안료에 대한 자료를 수집하였으며, 국립문화재연구소는 전통안료의 산출지 및 광물 분석 등을 수행하였다. 이외에도 현존하는 단청에서 동정된 안료의 종류와 성분을 의궤 등 문헌사료에 기록된 내용과 비교하여 전통 단청안료를 규명하기도 하였다(Ha, 2015; Song, 2018). 본 연구에서는 전통안료 중에서 변색이 취약하거나 유해성 및 수급의 불안정성을 지닌 자황과 연백을 대상으로 이들의 문제점을 보완하기 위한 연구를 진행하였다.
자황은 석자황(石雌黃)이라고도 불리며 대표적인 황화 비소계 광물성 안료로 주 구성광물은 웅황(Orpiment, As2S3)이다. 전통 단청에서는 주로 궁궐이나 중요 건축물에 선택적으로 적용되었으며, 17세기 이후부터 현재까지 꾸준히 사용되었다(Song, 2018). 그러나 이러한 자황은 주변 환경과 화학적으로 반응하여 단기간 내에 변색되는 특성을 지녔다(Park and Jeong, 2019; Kim et al.,. 2020). 그 예시로 선행연구에서 서울에 위치한 관성묘 단청에 적용된 자황의 갈변 현상을 분석한 결과, 이는 자황 주변에 채색된 하엽이나 양록이 함유한 금속 성분에 영향으로 발생한 것으로 추정하기도하였다(Cultural Heritage Administration, 2018). 또한 자황의 주성분인 황화비소는 강한 독성을 지니고 있어 체내에 흡수될 시 발암물질을 유발하고 급성중독으로 인한 신체적 장애를 야기시키기도 한다. 실제로 아비산 채굴 광산이나 제조 공장 등에서 비소중독으로 인한 피부염 등이 발생한 사례가 있다(Yang, 2017). 연백은 연분(鉛粉)이라고도 하며 천연에서 백연석(Cerussite, PbCO3)으로 산출되기도 하나, 인공적으로 제조한 알칼리성 탄산납(Hydrocerussite, 2PbCO3⋅Pb(OH)2)을 사용하는 것이 일반적이다(Song, 2021). 전통단청에서는 조선시대 전반에 걸쳐 오랫동안 사용된 것으로 확인되며, 시분선이나 문양을 그리는데 주로 사용되었다(Song, 2018). 그러나 연백은 산과 알칼리에 용해되고 황(S)에 민감하여, 이러한 주변 환경 요인과 화학적으로 반응하여 갈색 또는 검은색으로 변색되기도 한다. 또한 연백을 제조하는 과정에서 발생하는 납의 증기나 분진은 납 중독을 일으키거나 대기를 오염시킨다. 이러한 납의 위험성에 노출되는 것을 줄이고자 유해물질 사용제한(RoHS)이 추진되었으며, 이로 인해 납의 제조 절차가 점차 까다로워졌다. 납 중독의 위험성이 알려지면서 그 사용량이 감소함에 따라, 추후 연백 수급의 불안정이 우려되고 있다.
본 연구에서는 전통 재료와 기법을 활용하여 자황과 연백이 지닌 문제점을 보완할 수 있는 방안을 제시하고자 하였다. 자황과 연백을 대신하여 유사 색상 계통인 황토나 호분 및 백토를 사용하는 방안도 고려하였으나, 자황과 연백은 색상이나 작업성 등 고유의 독자성을 지니고 있어 다소 어려움이 있다. 예로부터 단청에서는 다양한 종류의 안료를 서로 조색하여 채색해왔으며, 이 기법에 착안하여 자황과 연백을 유사 색상 계통의 전통안료와 혼합하여 사용량을 저감시키고 문제가 발생하는 위험성을 줄이고자 하였다. 다양한 조건의 시편을 제작하고 평가하여 조건별 열화 특성을 파악하였으며, 이를 토대로 혼합안료 및 적정 배합비 등 자황이나 연백과의 효과적인 혼합 조건을 모색하였다.

2. 재료 및 방법

2.1. 연구재료

2.1.1. 안료

연구에 사용할 안료는 현재 국내에서 유통되고 있는 전통안료 중 자황 및 연백과 유사한 색상 계열을 지닌 것으로 선정하였다. 자황과 혼합하는 안료로 황토 2종(이하 Y1, Y2)을 선정하였으며, 자황의 색상을 효과적으로 재현하기 위해 체질안료로 사용되는 호분과 백토를 추가하였다. 이때 호분과 백토는 단청 기술자 의견을 토대로 호분 1종(이하 S1), 백토 1종(이하 W3)을 선정하여 실험에 적용하였다. 연백과 혼합하여 사용될 백색 안료는 선행연구에서 안정적인 내광성 및 내구성을 나타낸 재료를 중심으로 선택하였다(Cultural Heritage Administration, 2018). 최종적으로는 호분 3종(이하 S1, S2, S3)과 백토 3종(이하 W1, W2, W3)을 사용하였다. 안료는 종류 및 제조사에 따라 영문 약자로 표기하였으며, 주요성분과 입도 그리고 흡유량 등 재료가 지닌 물성은 아래의 표와 같다(Table 1).

2.1.2. 전색제

아교는 문헌사료에 빈번하게 등장하여 예로부터 전통 단청에서 전색제로 사용되어 왔다. 아교의 종류는 다양하나 그 중에서 소가죽을 재료로 만든 것을 주로 사용하고 있으며, 건조방법에 따라 막대아교, 알아교, 물아교, 판아교 등 형태가 다양하다. 본 연구에서는 막대아교(牛膠, NAKAGAWA, JPN)를 하루 간 물에 불린 후 중탕하여 사용하였다.

2.1.3. 바탕재

바탕재는 전통 목조 건축에 널리 사용되고 있는 육송으로 선정하였다. 옹이가 없는 변재부 판목판재를 125 mm(L) × 65 mm(W) × 10 mm(T)로 재단하여 사용하였다.

2.2. 연구방법

2.2.1. 배합비 선정 및 시편 제작

시험시편 제작 및 채색 조건은 사전테스트를 수행하고 단청 기술자의 검토를 거쳐 선정하였다. 안료간의 배합비는 단청기술자의 주관에 따라 단청 시공 시 사용 가능한 범위 내의 색상을 나타내는 조건으로 선정하였으며, 이러한 안료 배합비를 기준으로 아교수 배합비를 구체화하였다.
시편은 자황과 연백의 색상 계열에 따라 황색 그룹(Yellow group)과 백색 그룹(White group)으로 구분하였다. 또한, 각 그룹은 안료별 특성을 파악하기 위해 혼합 공법을 적용하지 않은 단일조건과 자황 및 연백과의 혼합조건으로 이루어져 있다. 황색 그룹은 연구대상인 자황과 황토(Y1과 Y2), 호분(S1), 백토(W3)를 적용하여 단일 10조건과 혼합 24조건의 시편을 제작하였다(Table 2). 백색 그룹은 연구대상인 연백과 호분(S1, S2, S3) 및 백토(W1, W2, W3)를 사용하여 단일 14조건과 혼합 36조건으로 구성되어 있다(Table 3). 시료는 면닦기, 아교포수, 교반수포수, 상부채색 순으로 제작하였다. 아교포수는 5%의 아교수를 이용하여 1회 진행하였고, 교반수포수는 6%의 아교수에 아교 중량대비 2% 명반을 첨가하여 1회 진행하였다. 상부채색은 2회칠로 마무리하였으며, 이때 안료와 배합된 아교수는 6%의 농도로 제작하여 사용하였다.

2.2.2. 촉진내후성 평가

1) 열화 방법

촉진 내후성 평가를 위해 흡습⋅건조 및 자외선 열화를 진행하였다. 흡습⋅건조 실험은 항온⋅항습시험기(SH-CTH-288SCR1, Samheung, KOR)를 이용하여 목조문화재용 방염제 검정 기준 지침의 ‘흡습 및 건조성 평가 시험’ 기준에 준하여 평가하였다. 흡습조건 50℃ RH 95%, 10.5h, 건습조건 60℃ RH 20%, 10.5h의 조건을 1 cycle로 설정하였으며, 이를 총 14회(336h) 반복하였다. 자외선 열화는 ‘KS M 5000 도료 및 관련 원료의 시험방법’을 수정하여 적용하였으며, 촉진내후성 시험기(QUV/SE, Q-panel Lab Products, USA)를 이용하였다. 물 분무 없이 광원은 UV-A 340 nm Lamp, 방사조도는 0.89 W/m2로 설정하였으며, 60℃의 시험기에서 14일간(336h) 노출시켰다.

2) 평가 방법

평가 항목은 표면관찰, 색도 분석, 박리 특성 평가로 이루어져 있으며, 평가 방법 및 기준은 문화재청(2021)에서 제시한 기준을 적용하였다.
표면관찰은 표면에 발생한 변색, 얼룩, 균열 등의 변화를 확인하기 위해 육안 및 현미경 관찰을 수행하였다. 현미경은 실체 현미경(Axio Zoom. V16, ZEISS, DEU)을 이용하였다.
색도 분석에서는 색상 유사성 평가와 변색 특성 평가를 진행하였다. 색상 유사성 평가에서는 연구대상인 자황 및 연백과 혼합조건 시편 간의 색상 유사 정도를 평가하였다. 변색 특성의 경우, 인공열화를 거친 후 도막에서 발생하는 색도의 변화 정도를 측정하였다. 색도 측정은 ‘KS M ISO 7724 도료와 바니시의 측색법’을 적용하였으며, 색도계(CR-400, Minolta, JPN)를 이용하여 색도를 측정하였다. 측정 조건의 경우, 광원은 D65, 측정 면적 직경은 8mm로 설정하였고 3지점을 측정하여 평균값을 산출하였다. 변색의 정도는 미국 국립표준기술연구소(NIST)에서 제시한 기준을 응용하여 Table 4와 같이 등급을 분류하여 평가하였다. 목리나 송진과 같이 바탕재의 영향으로 객관적인 색도값을 획득하기 어렵다고 판단되는 조건은 디지털 이미지 분석 프로그램(PicMan, WaferMasters, Inc., California, USA)을 이용하여 디지털 색상정보의 색차값을 산출하였다.
박리 특성 평가는 안료 입자가 박리되는 형태에 따라 분상과 판상으로 구분하였다. 평가 방법은 ‘KS M ISO 2409, 도료와 바니시-도료의 밀착성 시험방법’을 응용하여 적용하였다. 시편 표면에 셀로판 테이프(Scotch tape 610-1PK, 3M, USA)를 붙이고 기포가 없도록 손 끝으로 2∼3회 문지른다. 이후, 90° 각도로 테이프를 떼어내어 시편의 박리 상태와 테이프의 묻어남 정도를 육안으로 관찰하여 평가하였다. 이때, 판상 박리 평가 시에는 테이프 부착 전, 시편 표면에 3mm 간격으로 11줄의 격자를 내어 평가를 한다는 점에서 분상박리 평가 방법과 차이가 있다.

3. 연구 결과

3.1. 표면 관찰

황색 그룹의 육안관찰 결과, 균열과 같은 물리적인 손상은 확인되지 않았으나 자외선 실험에서 뚜렷한 색상 변화가 발생하였다. 변색된 조건을 현미경으로 확대 관찰하였을 때, O와 혼합조건 OY1, OS1, OW3은 안료나 아교수 배합비와 관계없이 대체로 모든 시편에서 채색층 내의 자황이 열화 전 대비 퇴색된 것으로 관찰되었다(Figure 2).
백색 그룹의 육안관찰 결과, LW1-2a와 LW1-2a, 그리고 LW3-2a는 표면에 미세한 균열이 발생하였다(Figure 3, 4). 이어 현미경 관찰 결과, 육안으로 관찰되었던 균열 이외의 물리적 변화는 확인되지 않았다.

3.2. 색도 분석

3.2.1. 색상 유사성 평가

황색 그룹의 열화에 따른 혼합조건별 평균 색도 범위를 측정한 결과는 다음과 같다(Figure 5A, B). 연구대상인 자황과 혼합조건 간의 열화 전 평균 색도를 비교한 결과, OS1이 가장 색상 유사성이 높았으며, 이어 OW3 - OY1 - OY2 순으로 자황의 색도 범위에 근접하게 나타났다. 이어서 열화 후 색도를 비교한 결과, 흡습⋅건조 실험에서는 OS1 - OW3 - OY1 - OY2 순으로 확인되었다. 자황에 황토(sample Y1, Y2)보다 호분(sample S1) 및 백토(sample W3)를 혼합한 조건이 자황의 색도 범위와 유사한 것으로 관찰되며, 색도 분포 양상이 열화 전과 유사하였다. 반면 자외선 실험의 경우, OY1 - OY2 - OW3 - OS1 순으로, 자황에 백색안료(sample S1, W3)를 혼합한 조건보다 황토(sample Y1, Y2)를 혼합한 조건이 자황의 색도에 근접하게 측정되었다.
백색 그룹에서 연구대상인 연백과 혼합조건 간의 평균 색도 범위를 비교한 결과는 다음과 같다(Figure 5C, D). 혼합조건 중에서 연백의 색도 범위에 가장 근접한 것은 LS1로 확인되며, 이어 LW1 - LS3 - LW2 - LS2 - LW3 순으로 유사하였다. 열화 후 연백과 혼합조건 간의 색도를 비교한 결과, 흡습⋅건조 실험에서는 LW1 - LS3 -LS1 - LW2 - LS2 - LW3 순으로, 자외선 실험에서는 LS1 - LW1 - LS3 - LW2 - LS2 - LW3 순으로 연백이 지닌 색도 범위와 유사한 것으로 확인되었다. 열화가 진행됨에 따라 일부 조건은 연백과의 색차 폭이 증가하였으나, 상대적으로 연백과 명도나 황색도가 유사한 호분(sample S1, S3) 및 백토(sample W1)를 혼합한 조건이 색상 유사성이 높은 것으로 확인되었다. 이에 반해 호분(sample S2)과 백토(sample W3)를 혼합한 조건은 색상 유사성이 가장 낮았다.

3.2.2. 변색 특성 평가

열화에 따른 황색 그룹의 변색 특성 결과는 다음과 같다(Table 6). 흡습⋅건조 실험에서의 변색 등급은 호분(sample S1)을 적용한 조건을 제외하고 대체로 2등급 범위 이내로 확인되었다. S1과 OS1은 변색 등급이 3등급으로 측정되며 상대적으로 높은 색차값을 나타냈으나 측정부가 목리의 영향으로 색이 짙어져 있어, 디지털 색상정보의 색차값을 산출하였다. 그 결과, S1과 OS1은 아교수 배합량이 많거나 호분 배합량이 많은 조건일수록 변색의 정도가 커지는 경향이 관찰되었다(Figure 6). 자외선 실험의 경우, O와 OY1, OS1, OW3의 변색 등급은 3∼4등급으로 측정되며 흡습⋅건조 실험보다 색도 변화 폭이 큰 것으로 확인되었다. 이때, 혼합 조건에서는 각각 OY1-3, OS1-3, OW3-3의 색차값이 가장 높게 측정되어 자황의 배합량과 비례하여 황색도가 큰 폭으로 감소하여 색차값이 증가하는 경향이 함께 관찰되었다. 반면 OY2는 열화 후 명도와 채도가 감소하였으나 2등급 이내로 측정되었고, 이는 자황과의 혼합조건 중에서 상대적으로 변색에 대한 안정성이 가장 높은 것으로 확인되었다.
백색 그룹의 변색 특성 결과는 다음과 같다(Table 7). 흡습⋅건조 실험의 경우, 모든 조건에서 명도가 감소하고 황색도가 증가하여 황변되는 경향이 관찰되었으나, 일부 조건을 제외하고 2등급 이내의 변색 등급을 나타냈다. 단일조건 S1, S2, W2와 혼합조건 LS1, LS2, LW2는 3등급으로 확인되며 상대적으로 변색 정도가 큰 것으로 확인되었다. 이 중에서 혼합조건 LS1, LS2, LW2는 목리로 인해 정밀한 색도 측정이 어렵다고 판단하여 디지털 색차값을 산출하였다. 그 결과, 기존의 색차값 결과와 유사하게 아교수 배합량과 비례하여 색차값이 증가하는 경향이 관찰되었고, 황색 그룹과 같이 안료 배합량에 따른 특이점은 확인되지 않았다(Figure 7). 자외선 실험의 경우, 대부분의 조건에서 변색등급이 0∼1등급으로 확인되어 흡습⋅건조 실험 결과 대비 상대적으로 변색 안정성이 높게 나타났다.

3.3. 박리 특성 평가

황색 그룹의 열화 전⋅후 박리 특성 결과는 다음과 같다(Figure 8A). 열화 전의 경우, 일부 조건을 제외한 대부 분의 밀착력은 0등급으로 확인되었다. O는 상대적으로 아교수 배합량이 적은 O-a 조건에서 분상 박리가 3등급으로 측정되며 도막의 밀착력이 불안정한 것으로 관찰되었다. 흡습⋅건조 실험 이후 도막의 박리 특성을 관찰한 결과, OY2와 OS1의 밀착력은 상대적으로 양호하였으나 이들을 제외한 조건은 박리가 발생하며 밀착력이 저하되었다. 특히 O, Y1, W1, OY1, OW3은 분상 및 판상 박리가 동시에 발생하며 밀착력이 상대적으로 큰 폭으로 감소하였다. 자외선 실험 이후 도막의 박리 특성을 관찰한 결과, OY2와 OS1은 안정적인 반면 O, Y1, S1, OY1, OW3은 도막의 밀착력이 저하된 것으로 확인되어 흡습⋅건조 시험 결과와 유사한 양상을 나타냈다. 자외선 실험보다 흡습⋅건조 실험에서 상대적으로 도막이 불안정한 것으로 관찰되었으며, 특히 황토(sample Y1)와 백토(sample W3)를 적용한 조건에서 열화 후 밀착력 저하가 두드러졌다. 그러나 안료 배합비와 관련된 박리 특성은 관찰되지 않았다.
백색 그룹의 열화에 따른 박리 특성을 관찰한 결과는 다음과 같다(Figure 8B). 열화 전은 전반적으로 밀착력이 우수한 편이나 혼합조건 LS3, LW1, LW3에서 분상 및 판상박리가 발생하였으며, 특히 WL3-4a는 밀착력이 불안정한 것으로 판정되었다. 흡습⋅건조 실험 후에는 판상 형태의 박리가 주를 이루며 밀착력이 저하되었다. L과 S1, LS1, LW2은 1등급 이내의 박리 정도를 나타냈다. 반면 LS2와 LS3, LW1과 LW3은 연백 또는 아교수 배합량이 적을수록 도막이 불안정하였다. 특히 표면에서 균열이 관찰되었던 LW1과 LW3은 판상 형태 뿐만아니라 분상 형태의 박리도 함께 발생하였다. 자외선 열화 후에는 호분(sample S3)과 백토(sample W1, W3)를 적용한 조건에서 도막이 불안정하였다. 아교수 배합량이 상대적으로 적은 a군이 b군보다 박리가 심화되어 나타난 점과 혼합조건에서 연백의 함량이 가장 많은 4:6 배합조건에서 도막이 안정적인 점은 흡습⋅건조 실험과 유사하였다.

4. 고 찰

황색 그룹 시료들에 대한 표면관찰 및 색도 분석 결과는 다음과 같다. 우선 자황이 지닌 색상을 표현하기 위해서는 자황과 명도가 유사한 백색 안료를 혼합하거나 자황의 배합량을 늘리는 것이 효과적이었다. 그러나 이러한 조건은 동시에 변색을 야기시키는 요인으로 작용할 가능성이 있다. 자외선 실험에서는 자황의 배합량에 따라 변색의 정도가 다르게 나타났는데, 일반적으로 자황은 광산화로 인해 백색의 Arsenolite(As2O3)로 변한다고 알려져 있다(Park and Jeong, 2019). 이러한 견해로 미루어 볼 때, 본 연구에서 자황은 빛과 반응하며 열화되어 황색도가 큰 폭으로 감소하고, 결과적으로 도막이 밝게 퇴색된 것으로 판단된다. 이때 자황 안료에 호분이나 백토를 혼합한 조건이라면, 호분이나 백토 안료가 자황과 함께 도막의 명도 및 황색도 변화 폭을 증가시켜 변색의 정도를 크게 나타낼 수 있으니 주의하여야 한다. 흡습⋅건조 후 호분을 적용한 조건에서 관찰된 황변 현상은 호분 안료와 도막에 적용된 아교수에 의해 발생한 것으로 추정된다. 즉, 자황과 호분을 혼합한 조건은 온⋅습도나 빛과 같은 외부 환경 요인에 의해 색도 변화가 상대적으로 크게 발생하는 것으로 판단된다.
박리 특성 평가 결과, 적용된 안료의 종류에 따라 박리 양상이 상이하게 나타났다. 자황을 단독으로 적용한 조건은 열화 전부터 약한 밀착력을 나타냈는데, 이는 안료와 아교수의 배합이 충분히 이루어지지 않아 발생한 것으로 추정된다. 열화 후에는 자황 안료에 황토(sample Y1) 백토(sample W3)를 혼합한 조건에서 밀착력이 저하되는 경향이 두드러졌는데, 이때 사용된 황토와 백토의 주구성광물은 Quartz와 Halloysite라는 공통점을 지니고 있다(Table 1). 이 중에서 Halloysite와 같은 점토광물은 토양 내 자유수분과의 층간결합으로 흡습 및 방습을 지속적으로 유지시키며, 친수성을 유지해주는 층간수의 수화작용으로 인해 토양의 물리적 변형을 야기시키기도 한다(Cho et al., 2017). 점토광물을 주성분으로 하는 안료가 자외선 실험보다 흡습⋅건조 실험에서 상대적으로 박리가 두드러졌던 것은 습기에 민감한 안료가 물리적 변형을 일으켜 안료 입자 간, 혹은 층간 결합력을 저하시켜 발생한 것으로 추정된다.
백색 그룹 시료들에 대한 색도 분석에서 색상 유사성 평가 결과, 실험에 적용된 혼합 조건은 대체로 연백과 유사한 색상을 나타냈다. 이 중에서 연백에 호분(sample S2)과 백토(sample W3)를 혼합한 조건은 상대적으로 연백과의 색상 유사 정도가 낮았다. 호분(sample S2)과 백토(sample W3)는 검은 반점 등 다수의 불순물이 관찰되는 안료이다. 즉, 상대적으로 불순물이 많은 호분 및 백토는 명도가 낮으며, 연백과 혼합할 시 도막의 색상에 영향을 미치는 것으로 사료된다. 변색 특성 평가 결과, 백색 그룹은 자외선에 안정적인 반면 온⋅습도가 변하는 환경에서는 변색에 취약한 것으로 확인되었다. 흡습⋅건조 실험의 모든 조건에서 황변이 발생하였는데, 이는 도막 내의 아교가 열화됨에 따라 황색도를 높이는데 주로 기여한 것으로 추정된다. 아교수 배합량과 비례하여 높은 색차값을 나타낸 점이 이러한 견해를 방증한다.
표면 관찰 및 박리 특성 평가 결과, 대체로 호분 및 백토 안료의 배합량이 증가하거나 아교수 배합량이 감소할수록 도막의 밀착력이 약화되는 경향이 관찰되었다. 이는 연백보다 상대적으로 흡유량이 큰 안료의 배합량이 증가할수록 도막에서 아교수 비율이 낮아지고, 이로 인해 하부층과의 접착력이 불안정해지며 판상 형태의 박리가 발생한 것으로 판단된다(Table 1). 표면에서 균열이 관찰된 LW1과 LW3은 열화 전부터 박리가 발생하였는데 이는 배합 과정에서 아교가 안료 입자 사이에 골고루 스며들지 못하여 일부 입자가 뭉치거나 완전히 배합이 이루어지지 않아 나타난 결과로 추정된다.
전체적인 실험 결과, 황색 그룹에서 자황과 황색 계통의 황토를 혼합한 조건은 상대적으로 낮은 명도와 채도를 지녔으나 변색에 대한 저항성은 우수하였다. 특히 자황과 황토(sample Y2)를 5:5(= 1:1)로 혼합한 조건은 자황을 단독으로 적용하였을 때보다 변색 및 박리 등 열화에 대한 안정성이 높게 나타나 자황을 보완할 수 있는 가능성을 확인하였다. 그러나 흡유량이나 성분 등으로 인하여 물리적 변화의 차이가 발생할 수 있으므로, 배합조건을 설정할 시에는 혼합안료 간의 물성을 고려하여야 한다. 백색 그룹의 연구 결과, 연백의 배합량이 가장 적었던 2:8(연백:호분 및 백토) 비율까지 연백의 색상과 유사하였다. 그러나 이처럼 연백과 유사한 색상을 지녔다 하더라도 아교수 배합량에 따라 도막의 색상이나 내구성의 변화가 상이하게 나타날 수 있다는 점을 인식하여야 한다. 아교수 배합량은 안료의 흡유량과 밀접한 관련이 있는 것으로 판단되므로, 이러한 점을 고려한다면 단청에 적용할 경우 변색 또는 박리⋅박락과 같은 물리적 변화를 저감시킬 수 있는 방안이 될 수 있을 것으로 생각된다.

4. 결 론

본 연구에서는 자황과 연백이 지닌 유해성 및 내구성의 한계에 대한 방안을 마련하고자 다른 안료와의 혼합공법을 제시하였다. 단청 시공에서 사용 가능 여부를 검증하기 위해 시험시편 제작 후 촉진내후성 실험을 통해 조건별 변화 특성을 평가하였으며, 연구 결과를 종합하면 다음과 같다.
1. 황색 그룹의 표면 관찰 결과, 자외선 실험에서 자황이 열화 전 대비 밝게 퇴색된 것을 확인하였다.
2. 황색 그룹의 색도 분석 결과, 자황과 유사한 명도를 지닌 백색 안료를 혼합하거나 자황의 배합량을 늘리는 것이 자황의 색상을 표현하는데 효과적이었다. 그러나 이러한 조건은 내광성이 취약하였으며, 자황의 혼합량과 비례하여 색차값이 증가하는 양상도 함께 확인되었다. 반면, 자황과 황토(sample Y2)를 혼합한 조건은 열화 조건과 관계없이 색도 변화가 적은 것으로 관찰되었다.
3. 황색 그룹의 박리 특성 평가 결과, 점토광물인 황토 (sample Y1)와 백토(sample W3)를 적용한 조건에서 열화 후 밀착력 저하가 두드러졌으며, 특히 자외선 실험보다 흡습⋅건조 실험에서 상대적으로 도막이 불안정한 것으로 관찰되었다.
4. 백색 그룹의 표면 관찰 결과, 연백에 호분(sample W1)이나 백토(sample W3)를 혼합한 조건에서 균열이 발생하였다.
5. 백색 그룹의 색도 분석 결과, 연백과 명도가 유사하고 불순물이 확인되지 않은 백색안료를 혼합하거나 연백의 배합량을 늘려 적용할수록 연백의 색상과 유사하였다. 흡습⋅건조 실험에서는 황변이 두드러졌으며, 아교수 배합량이 상대적으로 높은 조건일수록 변색에 취약한 양상이 함께 관찰되었다. 연백 안료에 호분(sample S3)이나 백토(sample W1)를 혼합한 것은 연백을 단독으로 사용한 것보다 변색에 대한 저항성이 우수하였다.
6. 백색 그룹의 박리 특성 평가 결과, 연백보다 흡유량이 큰 안료와의 혼합 조건에서 아교수 배합량이 적은 조건일수록 박리가 두드러지는 경향이 관찰되었다.
7. 종합하면, 자황과 황토(sample Y2)를 5:5(= 1:1)로 혼합한 조건이 자황을 단독으로 사용한 조건보다 상대적으로 가장 안정적인 내광성과 내구성을 지닌 것으로 확인되었다. 연백은 호분(sample S3) 및 백토(sample W1)를 혼합한 조건에서 변색에 대한 저항성이 상대적으로 우수하였고, 연백의 배합량이 가장 적었던 2:8 조건까지 연백의 대체재로 사용이 가능할 것으로 판단되었다. 그러나 안료를 혼합할 때, 흡유량이나 구성성분 등 안료 자체의 성질이나 아교수 배합량에 따라 변색이나 박리 등의 열화 특성이 다르게 나타났으므로, 안료의 물성을 우선적으로 파악하고 이를 고려하여 적절한 아교수 배합량을 설정하는 것이 필요하다.

Figure 1.
Pigments used in the study. (A) Yellow pigments. (B) White pigments.
JCS-2022-38-6-13f1.jpg
Figure 2.
Microscope images before and after UV degradation. (A) Sample O. (B) Sample OY1. (C) Sample OS1. (D) Sample OW3.
JCS-2022-38-6-13f2.jpg
Figure 3.
Crack image of sample LW1-2a.
JCS-2022-38-6-13f3.jpg
Figure 4.
Crack image of sample LW3-2a.
JCS-2022-38-6-13f4.jpg
Figure 5.
Comparison graph of chromaticity(L*, a*, b*) distributions before and after degradation(Black icon : before degradation, Blue icon: after absorption and drying degradation, Orange icon: after UV degradation). (A),(B) Yellow group. (C),(D) White group.
JCS-2022-38-6-13f5.jpg
Figure 6.
Comparison of color difference values in Yellow groups (L: CR-400, R: PicMan). (A) Sample S1. (B) Sample OS1.
JCS-2022-38-6-13f6.jpg
Figure 7.
Comparison of color difference values in White groups (L: CR-400, R: PicMan). (A) Sample LS1. (B) Sample LS2. (C) Sample LW2.
JCS-2022-38-6-13f7.jpg
Figure 8.
Peeling characteristic evaluation grade cumulative graph(Gray bar : Before degradation, Blue bar : After absorption and drying degradation, Orange bar : After UV degradation). (A) Yellow group. (B) White group.
JCS-2022-38-6-13f8.jpg
Table 1.
Selected pigments and the physical properties of the pigments
Pigment Sample name Manufacturer Element (%) Component Average size (μm) Oil absorptiol
Orpiment O K社 As(78.97), S(19.64) Orpiment 14.296 3.92
Lead white L K社 Pb(99.64) Hydrocerussite 0.072 1.87
Yellow ochre Y1 H社 Fe(41.4), Si(31.89), Al(16.71) Quartz, Halloysite 9.752 4.36
Y2 K社 Fe(50.58), Si(31.89), Al(12.67) Quartz, Kaolinite, Goethite 3.006 4.62
Oyster shell white S1 K社 Ca(98.45) Calcite 2.446 3.18
S2 H社 Ca(94.25) Calcite 4.266 4.12
S3 N社 Ca(98.07) Calcite 2.432 5.4
White clay W1 K社 Si(52.1), Al(33.26) Kaolinite 3.871 5.4
W2 H社 Si(83.3), Al(12.95) Quartz, Kaolinite 4.036 3.24
W3 K社 Si(44.99), Al(29.91), Fe(15.87) Quartz, Halloysite 4.947 4.86
Table 2.
Condition of Yellow group
Pigment mixingt conditions Concentration
Sample name
Orpiment : Mixed pigment Pigment : Media
Orpiment(O) None 1:0.9(a) O-a
1:1.2(b) O-b
Yellow ochre(Y1) None 1:1.5(a) Y1-a
1:1.7(b) Y1-b
Yellow ochre(Y2) None 1:1.5(a) Y2-a
1:1.7(b) Y2-b
Oyster shell white(S1) None 1:0.9(a) S1-a
1:1.2(b) S1-b
White clay(W3) None 1:0.9(a) W3-a
1:1.2(b) W3-b
Orpiment(O)+Yellow ochre(Y1) 3:7(3) 1:1.5(a) OY1-3a
1:1.7(b) OY1-3b
4:6(4) 1:1.5(a) OY1-4a
1:1.7(b) OY1-4b
5:5(5) 1:1.5(a) OY1-5a
1:1.7(b) OY1-5b
Orpiment(O)+Yellow ochre(Y2) 3:7(3) 1:1.5(a) OY2-3a
1:1.7(b) OY2-3b
4:6(4) 1:1.5(a) OY2-4a
1:1.7(b) OY2-4b
5:5(5) 1:1.5(a) OY2-5a
1:1.7(b) OY2-5b
Orpiment(O)+Oyster shell white(S1) 3:7(3) 1:0.9(a) OS1-3a
1:1.2(b) OS1-3b
4:6(4) 1:0.9(a) OS1-4a
1:1.2(b) OS1-4b
5:5(5) 1:0.9(a) OS1-5a
1:1.2(b) OS1-5b
Orpiment(O)+White clay(W3) 3:7(3) 1:0.9(a) OW3-3a
1:1.2(b) OW3-3b
4:6(4) 1:0.9(a) OW3-4a
1:1.2(b) OW3-4b
5:5(5) 1:0.9(a) OW3-5a
1:1.2(b) OW3-5b
Table 3.
Condition of White group
Pigment mixingt conditions Concentration
Sample name
Lead white : Mixed pigment Pigment : Media
Lead white(L) None 1:1.2(a) L-a
1:1.5(b) L-b
Oyster shell white(S1) None 1:1.2(a) S1-a
1:1.5(b) S1-b
Oyster shell white(S2) None 1:1.2(a) S2-a
1:1.5(b) S2-b
Oyster shell white(S3) None 1:1.2(a) S3-a
1:1.5(b) S3-b
White clay(W1) None 1:1.2(a) W1-a
1:1.5(b) W1-b
White clay(W2) None 1:0.9(a) W2-a
1:1.2(b) W2-b
White clay(W3) None 1:1.2(a) W3-a
1:1.5(b) W3-b
Lead white(L)+Oyster shell white(S1) 2:8(2) 1:1.2(a) LS1-2a
1:1.5(b) LS1-2b
3:7(3) 1:1.2(a) LS1-3a
1:1.5(b) LS1-3b
4:6(4) 1:1.2(a) LS1-4a
1:1.5(b) LS1-4b
Lead white(L)+Oyster shell white(S2) 2:8(2) 1:1.2(a) LS2-2a
1:1.5(b) LS2-2b
3:7(3) 1:1.2(a) LS2-3a
1:1.5(b) LS2-3b
4:6(4) 1:1.2(a) LS2-4a
1:1.5(b) LS2-4b
Lead white(L)+Oyster shell white(S3) 2:8(2) 1:1.2(a) LS3-2a
1:1.5(b) LS3-2b
3:7(3) 1:1.2(a) LS3-3a
1:1.5(b) LS3-3b
4:6(4) 1:1.2(a) LS3-4a
1:1.5(b) LS3-4b
Lead white(L)+White clay(W1) 2:8(2) 1:0.9(a) LW1-2a
1:1.2(b) LW1-2b
3:7(3) 1:0.9(a) LW1-3a
1:1.2(b) LW1-3b
4:6(4) 1:0.9(a) LW1-4a
1:1.2(b) LW1-4b
Lead white(L)+White clay(W2) 2:8(2) 1:0.9(a) LW2-2a
1:1.2(b) LW2-2b
3:7(3) 1:0.9(a) LW2-3a
1:1.2(b) LW2-3b
4:6(4) 1:0.9(a) LW2-4a
1:1.2(b) LW2-4b
Lead white(L)+White clay(W3) 2:8(2) 1:0.9(a) LW3-2a
1:1.2(b) LW3-2b
3:7(3) 1:0.9(a) LW3-3a
1:1.2(b) LW3-3b
4:6(4) 1:0.9(a) LW3-4a
1:1.2(b) LW3-4b
Table 4.
Color difference evaluation grade
△E* ab Grade Level
0∼0.5 0 Stability
0.5∼1.5
1.5∼3.0 1 Stability
3.0∼6.0 2 Normal
6.0∼12.0 3 Instability
12.0∼ 4 very Instability
Table 5.
Peeling characteristic evaluation grade
Powdery peeling
Film peeling
Grade Level Grade Level
0 Stability 0 Stability
1 Normal 1 Normal
2 Normal 2 Instability
3 Instability 3 very Instability
Table 6.
Measurement value of color difference after degradation (Yellow group)
Sample name After absorption and drying degradation
After UV degradation
△L* △a* △b* △E Grade △L* △a* △b* △E Grade
O-a -1.43 0.56 -0.44 1.60 1 0.49 -3.05 0.81 3.19 2
O-b -1.32 0.77 -0.04 1.53 1 -0.49 -3.33 8.23 8.89 3
Y1-a -0.24 -1.2 -1.63 2.08 1 -1.33 -1.06 -1.87 2.53 1
Y1-b -0.12 -1.34 -1.46 1.99 1 -1.22 -1.21 -1.59 2.34 1
Y2-a -0.34 0.09 -0.59 0.69 0 -0.41 0.33 -0.18 0.56 0
Y2-b -1.41 0.31 -0.60 1.56 1 -0.65 0.46 -0.10 0.80 0
S1-a -5.01 1.12 7.16 8.81 3 -0.45 0.04 -0.19 0.49 0
S1-b -3.09 0.31 5.51 6.32 3 -1.80 0.59 -1.17 2.23 1
W3-a 0.59 0.13 0.69 0.92 0 -0.48 -0.51 -0.97 1.20 0
W3-b 0.44 0.26 0.76 0.92 0 -0.47 -0.43 -0.81 1.03 0
OY1-3a -1.35 -0.36 -1.22 1.85 1 -1.65 -0.94 -3.88 4.32 2
OY1-3b -0.75 -0.85 -1.63 1.99 1 -1.04 -1.14 -5.54 5.75 2
OY1-4a -0.92 -0.86 -1.52 1.97 1 -1.15 -0.79 -7.30 7.43 3
OY1-4b -2.86 0.49 -1.47 3.25 2 -1.06 -1.19 -6.57 6.76 3
OY1-5a -1.28 -0.50 -1.00 1.70 1 -1.22 -0.92 -5.76 5.96 2
OY1-5b -2.84 0.67 -1.05 3.10 2 -0.58 -1.00 -9.75 9.82 3
OY2-3a -1.27 0.59 0.78 1.60 1 -0.53 -0.10 -1.26 1.37 0
OY2-3b -1.36 0.75 1.10 1.90 1 -0.41 -0.18 -1.62 1.68 1
OY2-4a -1.54 0.82 0.82 1.93 1 -2.78 0.27 -2.29 3.61 2
OY2-4b -1.4 0.79 1.12 1.96 1 -0.48 -0.07 -2.01 2.07 1
OY2-5a -1.27 0.55 0.90 1.65 1 -0.62 -0.14 -2.38 2.46 1
OY2-5b -1.64 0.71 1.15 2.13 1 -0.59 -0.01 -1.81 1.90 1
OS1-3a -5.37 3.16 0.09 6.23 3 1.31 0.43 -16.07 16.13 4
OS1-3b -3.74 1.92 2.76 5.03 2 0.08 0.18 -12.19 12.19 4
OS1-4a -2.95 1.47 0.04 3.30 2 0.81 0.08 -15.97 15.99 4
OS1-4b -6.4 3.96 2.81 8.03 3 0.72 0.45 -19.38 19.40 4
OS1-5a -3.27 1.64 1.78 4.07 2 1.34 -0.60 -18.91 18.97 4
OS1-5b -3.19 1.24 1.11 3.60 2 1.09 -0.49 -20.06 20.10 4
OW3-3a -0.6 0.74 -0.82 1.26 0 0.78 -0.16 -9.89 9.92 3
OW3-3b 0.08 0.46 -0.91 1.02 0 0.65 -0.15 -9.78 9.80 3
OW3-4a -0.5 0.64 -1.60 1.79 1 0.71 -0.14 -11.84 11.86 3
OW3-4b -0.38 0.51 -0.88 1.09 0 0.54 0.40 -11.98 12.00 3
OW3-5a -0.03 0.35 -1.15 1.20 0 0.72 -0.21 -13.37 13.39 4
OW3-5b -0.29 0.49 -1.05 1.19 0 0.66 -0.05 -12.73 12.75 4
Table 7.
Measurement value of color difference after degradation (White group)
Sample name After absorption and drying degradation
After UV degradation
△L* △a* △b* △E Grade △L* △a* △b* △E Grade
L-a -1.19 -0.54 4.29 4.48 2 -0.39 -0.1 -0.14 0.43 0
L-b -2.09 -0.03 4.15 4.65 2 -0.73 0 -1.47 1.64 1
S1-a -3.23 0.85 5.69 6.60 3 -2.01 0.19 -0.01 2.02 1
S1-b -4.52 1.71 9.55 10.70 3 -4.94 1.42 0.03 5.14 2
S2-a -2.6 -0.14 4.92 5.57 2 0.42 -0.07 0.16 0.45 0
S2-b -5.44 0.86 7.09 8.98 3 0.28 0.06 0.09 0.30 0
S3-a -1.57 0.12 2.72 3.14 2 0.28 0.08 -0.27 0.40 0
S3-b -1.27 0.1 3.23 3.47 2 0.29 0.07 -0.34 0.45 0
W1-a -0.71 0.34 1.96 2.11 1 -0.02 0.13 0.16 0.21 0
W1-b -0.5 0.1 1.73 1.80 1 -0.12 0.03 0.03 0.13 0
W2-a -1.71 0.08 3.47 3.87 2 -0.33 0.14 -0.96 1.02 0
W2-b -2.21 0.48 4.05 4.64 2 -1.99 0.59 -1.86 2.79 1
W3-a -0.82 0.67 1.54 1.87 1 -2.28 -0.02 -0.78 2.41 1
W3-b 0.66 0.28 0.65 0.97 0 -0.43 -0.33 -0.89 1.04 0
LS1-2a -2.11 -0.26 5.23 5.65 2 -1.17 0.1 -0.48 1.27 0
LS1-2b -3.69 0.73 6.34 7.37 3 -2.37 0.54 -1.08 2.66 1
LS1-3a -2.5 0.19 5.45 6.00 3 -0.78 -0.14 -0.96 1.24 0
LS1-3b -3.24 0.40 6.85 7.59 3 -1.91 0.41 -1.06 2.22 1
LS1-4a -2.33 -0.13 5.37 5.86 2 -2.94 0.82 0.25 3.06 2
LS1-4b -6.99 1.88 9.05 11.59 3 -1.7 0.25 -0.75 1.87 1
LS2-2a -2.47 -0.06 4.25 4.92 2 0.21 0.12 0.23 0.33 0
LS2-2b -2.99 0.14 5.36 6.14 3 -0.04 0.17 0.15 0.23 0
LS2-3a -2.6 -0.01 5.02 5.65 2 -0.05 0.13 0.04 0.14 0
LS2-3b -3.56 0.36 5.45 6.52 3 -0.70 0.32 -0.09 0.77 0
LS2-4a -2.77 0.02 5.24 5.93 2 0.09 0.15 0.11 0.21 0
LS2-4b -3.62 0.25 5.64 6.71 3 -0.43 0.26 -0.16 0.53 0
LS3-2a -1.6 0.29 3.86 4.19 2 0.10 0.18 -0.22 0.30 0
LS3-2b -1.21 -0.02 3.43 3.64 2 -0.2 0.15 -0.26 0.36 0
LS3-3a -1.71 0.14 4.25 4.58 2 -0.17 0.16 -0.14 0.27 0
LS3-3b -4.12 1.28 7.24 8.43 3 -0.21 0.15 -0.17 0.31 0
LS3-4a -1.03 -0.16 3.4 3.56 2 -0.19 0.1 -0.06 0.22 0
LS3-4b -1.49 -0.22 4.39 4.64 2 -0.49 0.14 -0.07 0.51 0
LW1-2a -0.71 0.13 1.94 2.07 1 -0.07 0.22 0.11 0.26 0
LW1-2b -0.61 0.15 2.06 2.15 1 -0.32 0.18 -0.05 0.37 0
LW1-3a -0.65 0.24 2.01 2.13 1 -0.13 0.21 0.02 0.25 0
LW1-3b -1.75 0.57 3.52 3.97 2 -0.41 0.21 0.00 0.46 0
LW1-4a -0.88 -0.04 3.00 3.13 2 -0.3 0.15 0.14 0.36 0
LW1-4b -1.97 0.24 4.32 4.75 2 -0.51 0.11 0.00 0.52 0
LW2-2a -3.85 0.80 6.37 7.49 3 -2.19 0.3 0.31 2.23 1
LW2-2b -2.54 0.40 5.09 5.70 2 -0.68 0.28 -0.59 0.94 0
LW2-3a -4.81 1.13 7.05 8.61 3 -0.56 0.18 -0.53 0.79 0
LW2-3b -2.11 0.64 6.96 7.30 3 -1.48 0.29 -1.02 1.82 1
LW2-4a -1.98 0.07 4.82 5.21 2 -0.41 0.1 -0.17 0.45 0
LW2-4b -4.81 1.22 6.89 8.49 3 -1.56 0.36 -0.95 1.86 1
LW3-2a -1.6 0.54 1.06 1.99 1 -0.72 -0.37 -1.09 1.36 0
LW3-2b -0.75 0.18 0.59 0.97 0 -0.74 -0.43 -1.27 1.53 1
LW3-3a -2.74 1.01 2.31 3.72 2 -0.74 -0.13 -0.87 1.15 0
LW3-3b -0.81 -0.26 0.26 0.89 0 -0.81 -0.39 -1.16 1.47 1
LW3-4a -1.33 0.36 1.00 1.70 1 -1.28 -0.14 -0.86 1.55 1
LW3-4b -1.21 -0.03 0.96 1.54 1 -0.72 -0.23 -0.99 1.25 0

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